ГОСТ Р 50089-2003
НАЦИОНАЛЬНЫЙ СТАНДАРТ РОССИЙСКОЙ ФЕДЕРАЦИИ
ОТХОДЫ РАДИОАКТИВНЫЕ
ОПРЕДЕЛЕНИЕ ДОЛГОВРЕМЕННОЙ УСТОЙЧИВОСТИ
ОТВЕРЖДЕННЫХ ВЫСОКОАКТИВНЫХ ОТХОДОВ
К АЛЬФА-ИЗЛУЧЕНИЮ
ГОССТАНДАРТ РОССИИ
МОСКВА
Предисловие
1 РАЗРАБОТАН И ВНЕСЕН ФГУП
Всероссийским научно-исследовательским институтом неорганических материалов им.
академика А.А. Бочвара
2 ПРИНЯТ И ВВЕДЕН В ДЕЙСТВИЕ
Постановлением Госстандарта России от 30 октября 2003 г. № 306-ст
3 ВЗАМЕН ГОСТ
Р 50089-92
СОДЕРЖАНИЕ
1 Область применения. 1
2 Нормативные ссылки. 1
3 Определения. 2
4 Сущность метода. 2
5 Средства измерений. 2
6 Порядок подготовки к проведению
испытаний. 3
7 Порядок проведения испытаний. 4
8 Правила оформления результатов
испытаний. 5
9 Требования безопасности. 6
Приложение А. Библиография. 6
|
НАЦИОНАЛЬНЫЙ СТАНДАРТ РОССИЙСКОЙ ФЕДЕРАЦИИ
ОТХОДЫ РАДИОАКТИВНЫЕ
Определение долговременной устойчивости
отвержденных высокоактивных отходов к альфа-излучению
Radioactive waste.
Method of measuring long-time alpha-radiation resistance
of solidified high-level radioactive waste
Дата введения 2004-07-01
1 Область применения
Настоящий стандарт устанавливает метод определения
долговременной устойчивости промышленных отвержденных высокоактивных отходов
(далее - отвержденных отходов) к альфа-излучению.
2 Нормативные ссылки
В настоящем стандарте использованы ссылки на следующие
стандарты:
ГОСТ 2211-65
(ИСО 5018-83)
Огнеупоры и огнеупорное сырье. Методы определения плотности
ГОСТ
2409-95 (ИСО 5017-88) Огнеупоры. Метод определения кажущейся плотности,
открытой и общей пористости, водопоглощения
ГОСТ 2768-84 Ацетон
технический. Технические условия
ГОСТ
18300-87 Спирт этиловый ректификованный технический. Технические условия
ГОСТ
Р 8.563-96 Государственная система обеспечения единства измерений. Методики
выполнения измерений
ГОСТ Р
50926-96 Отходы высокоактивные отвержденные. Общие технические требования
ГОСТ
Р 50996-96 Сбор, хранение, переработка и захоронение радиоактивных отходов.
Термины и определения
ГОСТ
Р 52126-2003 Отходы радиоактивные. Определение химической устойчивости
отвержденных высокоактивных отходов методом длительного выщелачивания
3 Определения
В настоящем стандарте применяются термины по ГОСТ
Р 50996, а также следующий термин с соответствующим определением:
запасенная энергия: Увеличение энергосодержания решетки твердого тела под воздействием
альфа-излучения.
4 Сущность метода
4.1 Для прогнозирования изменений свойств отвержденных
отходов необходимо смоделировать процессы, которые будут происходить в них при
хранении не менее 10000 лет.
4.2 В процессе испытаний
исследуют образцы отходов, содержащие альфа-излучатели, и контрольные образцы.
Перед началом хранения определяют плотность, скорость
выщелачивания, структуру и механические свойства испытуемых образцов и
контрольных образцов.
4.3 Образцы, содержащие альфа-излучатели, и
контрольные образцы необходимо хранить при комнатной температуре в емкостях с плотно
закрытой крышкой в течение времени, достаточного для получения образцами,
содержащими альфа-излучатели, необходимой расчетной дозы альфа-излучения (не
менее одного года). Для специальных целей допускается хранение при других
температурах. При хранении образцов более одного года свойства, указанные в 4.2,
определяют не реже одного раза в год в течение периода хранения. При
необходимости для образцов, содержащих альфа-излучатели, исследуют выделение
гелия.
4.4 После хранения образцов, содержащих
альфа-излучатели, и контрольных образцов проводят определения тех же свойств,
что и перед хранением. Для образцов, содержащих альфа-излучатели, также
определяют запасенную энергию.
4.5 Сравнивают значения параметров, полученных для
образцов, содержащих альфа-излучатели, и контрольных образцов. Если свойства по
отношению к альфа-излучению не изменились, образцы считают
радиационно-стойкими.
5 Средства измерений
Для проведения испытаний необходимо использовать
методики, аттестованные в установленном порядке в соответствии с ГОСТ 8.563.
Атомно-абсорбционный спектрометр для анализа
контактного раствора, диапазон измерений 0,1 - 1000 мг, предел допускаемой
погрешности измерения не более 1 %.
Спектрометры для определения изотопного состава
радионуклидов с пределом допускаемой погрешности не более 30 %.
Структурную целостность образца определяют
рентгено-фазовым дифрактометрическим методом на дифрактометре (погрешность
измерений составляет 0,1 - 0,5 %) и сканирующем электронном микроскопе.
Кондуктометр для измерения удельной
электропроводимости дистиллированной воды, диапазон измерений 0,1 - 90 мкСм/см,
предел допускаемой погрешности не более 1 %.
рН-метр с диапазоном измерений 0 - 14 рН, погрешность
измерения не более 0,01 рН.
Удельную поверхность дробленого образца определяют
методом тепловой десорбции азота по изотермам сорбции-десорбции азота.
Предельно допустимая погрешность измерения не должна превышать 5 %.
Термопара для определения температуры, работающая в
интервале температур 20 - 900 °С, погрешность измерения 3 °С.
Пипеточный дозатор для определения объема контактной
воды, диапазон измерений 0 - 10 см3, погрешность измерения не более
1 см3.
Весы аналитические для измерения массы образца с
диапазоном измерений 0,001 - 200 г, погрешность взвешивания 0,1 мг.
Штангенциркуль для измерения линейных размеров
монолитного образца, диапазон измерений 0 - 150 мм, погрешность измерения не
более 1 мкм.
6 Порядок подготовки к проведению испытаний
6.1 Подготовка образцов
6.1.1 Для проведения испытаний используют образцы,
содержащие альфа-излучатели, и контрольные образцы.
Образцы должны быть изготовлены по технологии,
максимально приближенной к соответствующему технологическому процессу
отверждения.
В процессе получения в образцы отходов вводят
короткоживущие альфа-активные радионуклиды (Pu238, Am241, Cm242, Cm244) и
стабильные нуклиды, моделирующие продукты деления. Концентрация введенных
короткоживущих альфа-нуклидов должна быть такой, чтобы количество
альфа-распадов (доза альфа-облучения) соответствовало расчетному количеству
альфа-распадов реальных прототипов исследуемых образцов.
В этих условиях один год хранения будет
соответствовать значительно более длительному времени реального хранения.
6.1.2 До начала испытаний образцы необходимо промыть
от возможных механических загрязнений погружением в промывочный раствор на 5 -
7 с (ацетон по ГОСТ 2768 или спирт по ГОСТ
18300), химически не взаимодействующий с материалом образцов.
6.1.3 Химический состав образцов, содержащих
альфа-излучатели, и контрольных образцов должен быть максимально приближен к
химическому составу отвержденных отходов. Для того, чтобы отклонение в
химическом составе было минимальным при выбранной дозе альфа-излучения, к
имитирующим отходам необходимо добавить кюрий и америций (атом на атом) вместо
других актинидов и редкоземельных элементов.
Вместо урана (в первую очередь) или церия и, при
необходимости, других редкоземельных элементов в имитирующие отходы вводится Pu238.
Для сравнения должны быть приготовлены контрольные
образцы.
6.2 Доза
облучения
Дозу облучения определяет количество альфа-распадов,
происходящих при распаде альфа-излучателей (Pu, Am) в
промышленных отходах при длительном хранении или захоронении.
Концентрацию короткоживущих альфа-нуклидов, вводимых в
образцы отходов, рассчитывают в зависимости от удельной альфа-активности
исследуемых отвержденных образцов и периода полураспада короткоживуших
альфа-активных радионуклидов (энергия альфа-излучения), вводимых в образцы.
Продолжительность хранения твердого материала,
имитирующего реальные отвержденные отходы, определяют в зависимости от
расчетной поглощенной дозы и количества альфа-нуклидов в исходном образце.
6.3 Выбор
нуклида
6.3.1 Для метки необходимо применять плутоний (Pu238), америций (Am241) и кюрий (Cm242 и Cm244).
Выбор нуклида зависит от заданной дозы
альфа-излучения, периода полураспада (соответственно энергии излучения) и
количества необходимого нуклида.
В таблице 1 приведены характеристики
применяемых альфа-нуклидов.
Таблица 1
Нуклид
|
Период полураспада
|
Энергия
альфа-излучения, МЭв
|
Pu238
|
87,7
лет
|
5,499
|
Am241
|
433 года
|
5,486; 5,433
|
Cm242
|
163 дня
|
6,113; 6,070
|
Cm244
|
18,1 лет
|
5,805; 5,763
|
6.3.2 Для получения одинаковой дозы альфа-излучения в
определенный период количество америция и плутония должно быть большим, чем
количество кюрия. Применение америция (Am241) менее предпочтительно из-за большего периода
полураспада.
Количество оксида плутония не должно превышать предел
растворимости. В процессе отверждения оксид плутония должен быть равномерно
распределен по объему материала.
Равномерность распределения альфа-нуклида в
отвержденных образцах должна быть подтверждена соответствующими исследованиями
(например, методом ауторадиографии).
6.3.3 Выбрав требуемую дозу, определяют концентрацию
нуклида для получения этой дозы за конкретное время и равномерность
распределения альфа-нуклида. Концентрация должна быть определена в каждом
отдельном случае, так как изотопная чистота применяемого нуклида может
меняться. Необходимо провести микроскопические определения в тонком слое по
распределению вводимых радионуклидов или их имитаторов.
7 Порядок проведения испытаний
7.1 При проведении испытаний необходимо исследовать не
менее трех образцов. Параметры, подлежащие определению в процессе хранения,
следует определять не реже одного раза в год.
7.2 Равномерность распределения вводимых
альфа-нуклидов для образцов, содержащих альфа-излучатели, определяют методом
ауторадиографии только перед началом хранения.
7.3 Микроскопические определения по распределению
вводимых радионуклидов или их имитаторов в тонком слое проводят для образцов,
содержащих альфа-излучатели, и контрольных образцов перед началом хранения, в течение
хранения и после него.
Необходимо определить:
- наличие микротрещин с помощью методов оптической
микроскопии;
- изменение химического состава поверхности с помощью
электронной микроскопии, рентгенофазового анализа.
Микрофотографии должны быть получены на одной и той же
поверхности.
7.4 Рентгенофазовое определение следует проводить для
кристаллических и стеклокристаллических материалов образцов, содержащих
альфа-излучатели, и контрольных образцов до начала хранения, в период хранения
и после него.
7.5 Изменение параметров нестабильных фаз (при
необходимости) для кристаллических материалов определяют с помощью
рентгеноструктурного анализа до начала хранения, в период хранения и после
него.
7.6 Для определения механических свойств проводят
испытания на прочность сжатия, изгиб и определение микротвердости:
- контрольных образцов - до начала хранения и после
него;
- образцов, содержащих альфа-излучатели, - до начала
хранения, во время хранения и после него.
7.7 Плотность измеряют по ГОСТ 2211
или ГОСТ
2409 для образцов, содержащих альфа-излучатели, и контрольных образцов до
начала хранения, в период хранения и после него.
Для получения достоверных данных должно быть проведено
не менее четырех измерений.
7.8 Скорость выщелачивания необходимо определить для
контрольных образцов и образцов, содержащих альфа-излучатели, до начала
хранения, в период хранения и после него методом Сокслета, экспресс методом
Кольрауша (по изменению электропроводимости воды, контактирующей с
отвержденными материалами) или по ГОСТ
Р 52126. Продолжительность испытания не должна превышать 10 дней.
Определение скорости выщелачивания различных нуклидов
проводят по ГОСТ Р
50926.
7.9 Определяют запасенную энергию для образцов,
содержащих альфа-излучатели, в течение периода хранения (не реже одного раза в
год) и после него. Запасенную энергию определяют по количеству выделяемой
энергии (тепла) при нагревании образца от температуры хранения до температуры
размягчения.
Запасенную энергию следует измерять методом
дифференциального термического анализа или с помощью дифференциального сканирующего
калориметра в интервале температур от температуры хранения до температуры,
близкой к точке размягчения.
7.10 Выделение гелия при необходимости определяют
только для образцов, содержащих альфа-излучатели после хранения.
Для исследования образцы, содержащие альфа-излучатели,
хранят в непроницаемой для гелия капсуле. Количество гелия, выделяющегося из
образцов, должно быть измерено масс-спектроскопическим методом.
8 Правила оформления результатов испытаний
8.1 Характеристика
отвержденных материалов образцов
Характеристику образцов, содержащих альфа-излучатели,
и контрольных образцов приводят в таблице, с указанием состава промышленных и
имитирующих материалов, периода хранения, дозы облучения, концентрации и
активности образцов, содержащих альфа-излучатели.
8.2 Описание
метода приготовления образцов
При описании метода приготовления образцов необходимо
привести характеристики исходных материалов, применяемых в реальных условиях
получения отвержденных отходов, и имитирующих образцов, содержащих
альфа-излучатели, с указанием технологического процесса получения. Должны быть
приведены:
- температура плавления, продолжительность выдержки
расплава;
- условия охлаждения после приготовления;
- ауторадиография образцов;
- данные по оптической микрофотографии и результатам,
рентгенофазового анализа, механической прочности.
Результаты испытаний должны быть оформлены в виде
таблиц и изображены графически как функция альфа-дозы.
8.3 Оптические
исследования
Оптические исследования должны быть представлены
микрофотографиями поверхности для образцов, содержащих альфа-излучатели и
контрольных образцов до хранения, в период хранения и после него.
8.4 Рентгенографические
исследования (для стеклокристаллических и кристаллических материалов)
Рентгенографические исследования включают в себя
результаты проведения испытаний для образцов, содержащих альфа-излучатели, и
контрольных образцов до начала хранения, в период хранения и после него.
8.5 Испытания механических свойств включают в себя
результаты определения прочности сжатия, изгиба и определение микротвердости
для контрольных образцов и образцов, содержащих альфа-излучатели до начала
хранения и после него.
8.6 Измерение
плотности
Плотность измеряют для образцов, содержащих
альфа-излучатели, и контрольных образцов до хранения, в период хранения и после
него.
В таблице должны быть указаны метод измерения,
температура измерения, плотность. Для образцов, содержащих радионуклиды, должен
быть представлен график зависимости плотности от альфа-дозы.
8.7 Скорость выщелачивания - по ГОСТ
Р 52126.
8.8 Запасенная
энергия
Характеристика запасенной энергии должна быть
представлена в виде графической зависимости выделенной энергии образцов,
содержащих альфа-излучатели, от температуры. Необходимо также указать
применяемую методику, размеры образцов, значение общей запасенной энергии.
Должен быть представлен график зависимости запасенной энергии от альфа-дозы.
8.9 Выделение
гелия
В качестве результатов испытаний на выделение гелия
должны быть указаны: методика определения гелия, температура хранения,
результаты измерений, данные по количеству выделенного гелия; чувствительность
применяемого метода. Необходимо представить график зависимости массы
выделяющегося гелия от альфа-дозы.
8.10 Условия
хранения
Информация об условиях хранения должна содержать
температуру хранения, продолжительность хранения и график зависимости дозы
облучения от времени хранения.
9 Требования безопасности
Все работы с радиоактивными образцами проводят в
соответствии с требованиями защиты населения и охраны окружающей среды от
вредного радиационного воздействия, установленными в [1] - [7].
ПРИЛОЖЕНИЕ А
(справочное)
Библиография
[1] ОСПОРБ-99 Основные
санитарные правила обеспечения радиационной безопасности (утверждены
Министерством здравоохранения Российской Федерации 27 декабря 1999 г.)
[2] НРБ-99 Нормы
радиационной безопасности (утверждены Министерством здравоохранения Российской
Федерации 2 июля 1999 г.)
[3] СПОРО-85 Санитарные правила обращения с
радиоактивными отходами (утверждены Министерством здравоохранения СССР 1
октября 1985 г.)
[4] СП АС-99 Санитарные правила
проектирования и эксплуатации атомных станций (утверждены Министерством
здравоохранения Российской Федерации)
[5] ПНАЭГ-1-011-97 Общие положения обеспечения безопасности
атомных станций (утверждены Госатомнадзором России)
[6] НП-002-97 Правила безопасности при
обращении с радиоактивными отходами атомных станций (утверждены Госатомнадзором
России)
[7] НП-020-2000 Сбор, переработка, хранение и
кондиционирование твердых радиоактивных отходов. Требования безопасности
(утверждены Госатомнадзором России)
Ключевые слова: радиоактивные отходы, альфа-излучение,
образцы, долговременная устойчивость