Отходы радиоактивные. Определение долговременной устойчивости отвержденных высокоактивных отходов к альфа-излучению

Страница 1

ГОСТ Р 50089-2003
НАЦИОНАЛЬНЫЙ СТАНДАРТ РОССИЙСКОЙ ФЕДЕРАЦИИ
ОТХОДЫ РАДИОАКТИВНЫЕ
Определение долговременной устойчивости отвержденных высокоактивных отходов к альфа-излучению

ГОССТАНДАРТ РОССИИ Москва

Страница 2

ГОСТ I' 500X9 2003
Предисловие
1 РАЗРАБОТАН И ВНЕСЕН ФГУП Всероссийским иаучно-исследовательским институтом неорганических материалов им. академика А.А. Бочвара
2 ПРИНЯТ И ВВЕДЕН В ДЕЙСТВИЕ Постановлением Госстандарта России от 30 октября 2003 г. № 306-ст
3 ВЗАМЕН ГОСТ Р 50089-92
© ИПК Издательство стандартов. 2003
Настоящий стандарт не может быть полностью или частично воспроизведен, тиражирован и распросгранен в качестве официального издания без разрешения Госстандарта России
11

Страница 3

Содержание
1 Область применения..... ..........
2 Нормативные ссылки....................
3 Определения..........................
4 Сущность метода.......................
5 Средства измерений.....................
Ь Порядок подготовки к проведению испытанки
7 Порядок проведении испытаний...........
8 Правила оформлении ре 1>лыатов испытаний
9 Требования безопасности................
Приложение Л Библтнрифий.............■

Страница 4

ГОСТ Р 50089-2003
НАЦИОНАЛЬНЫЙ СТАНДАРТ Р ОСС И Й С К ОЙ ФЕДЕРАЦИИ
ОТХОДЫ РАДИОАКТИВНЫЕ
Определение долговременной устойчивости отвержденных высокоактивных отходов
к альфа-излучению
КаЛюасихс «шЛе. МоНос! оГ тсашпп^ кищ-оте а1рпа-гаша(юп пгк&апсс оГшИшпСс!
Дата ввелсн ни 2004—07-01
1 Область применения
Настоящий стандарт устанавчивает метод определения долговременной устойчивости промышленных отвержденных высокоактивных отходов (далее — отвержденных отходов) к альфа-излучению.
2 Нормативные ссылки
В настоящем стандарте использованы ссылки на следующие стандарты: ГОСТ 2211—65 (ИСО 5018—83) Огнеупоры и огнеупорное сырье. Методы определения плотности
ГОСТ 241)9—95 (ИСО 5017—88) Огнеупоры. Метод определения кажущейся плотности, открытой и общей пористости, водопоглошения
ГОСТ 2768—84 Ацетон технический. Технические условия
ГОСТ 18300—87 Спирт этиловый ректификованный технический. Технические условия ГОСТ Р 8.563—96 Государственная система обеспечения единства измерений. Методики выполнения измерений
ГОСТ Р 50926— 96 Отходы высокоактивные отвержденные. Общие технические требования ГОСТ Р 50996—96 Сбор, хранение, переработка и захоронение радиоактивных отходов. Термины и определения
ГОСТ Р 52126—2003 Отходы радиоактивные. Определение химической устойчивости отвержденных высокоактивных отходов методом длительного выщелачивания
3 Определения
В настоящем стандарте применяются термины по ГОСТ Р 50996. а также следующий термин с соответствующим определением:
запасенная энергия: Увеличение энергосодержания решетки твердого тела под воздействием альфа-излучения.
4 Сущность метода
4.1 Для прогнозирования изменений свойств отвержденных отходов необходимо смоделировать процессы, которые будут происходить и них при хранении не менее 10000 лет.
4.2 В процессе испытаний исследуют обра)иы отходов, содержащие альфа-излучатели, и контрольные образцы.
Перед началом храпения определяют плотность, скорость выщелачивания, структуру и механические свойства испытуемых образцов и контрольных образцов.
Иианис официальное
1

Страница 5

ГОСТ I' 500ХЧ 2003
4.3 Образцы, содержащие альфа-излучатели, и контрольные образцы необходимо хранить при комнатной температуре о емкостях с плотно закрытой крышкой о течение времени, достаточного для получения образцами, содержащими альфа-излучатели, необходимой расчетной дозы альфа-излучения (не менее одного года). Для специальных целей допускается хранение при других температурах. При хранении образцов более одного года свойства, указанные в 4.2. определяют не реже одного раза в год в течение периода хранения. При необходимости для образцов, содержащих альфа-излучатели, исследуют выделение гелия.
4.4 После хранения образцов, содержащих альфа-излучатели, и контрольных образцов проводят определения тех же свойств, что и перед хранением. Для образцов, содержащих альфа-излучатели, также определяют запасенную энергию.
4.5 Сравнивают значения параметров, полученных для образцов, содержащих альфа-ихтуча-гели, и контрольных образцов. Если свойства по отношению к альфа-излучению не изменились, образцы считают радиационно-стойкими.
5 Средства измерений
Для проведения испытаний необходимо использовать методики, аттестованные в установленном порядке в соответствии с ГОСТ 8.563.
Лтомно-абсорбционный спектрометр для анализа контактного раствора, диапазон измерений 0.1 — 1000 мг, предел допускаемой погрешности измерения не более I %.
Спектрометры для определения изотопного состава радионуклидов с пределом допускаемой погрешности не более 30 %.
Структурную целостность образца определяют рентгено-фазовымлифрактометрическим методом на дифрактометре (погрешность измерений составляет 0,1— 0,5 %) и сканирующем хпектрониом микроскопе.
Кондуктометр для измерения удельной электропроводимости дистиллированной волы, диапазон измерений 0,1—94) мкСм/см, предел допускаемой погрешности не более I %.
рН-метр с диапазоном измерений 0— 14 рН. погрешность измерения не более 0.01 рН.
Удельную поверхность дробленого образца определяют методом тепловой десорбции азота по изотермам сорбции-десорбции азота. Предельно допустимая погрешность измерения не должна превышать 5 %.
Термопара для определения температуры, работающая в интервале температур 20—900 "С, погрешность измерения 3 "С.
ПипеточныЙ дозатор для определения объема контактной воды, диапазон измерений 0—10 см', погрешность измерения не более I см3.
Весы аналитические для измерения массы образца с диапазоном измерений 0.001—200 г, погрешность взвешивания 0,1 мг.
Штангенциркуль для измерения линейных размеров монолитного образца, диапазон измерений 0—150 мы, погрешность измерения не более I мкм.
6 Порядок подготовки к проведению испытаний 6.1 Подготовка образцов
6.1.1 Дзя проведения испытаний используют образны, содержащие альфа-излучатели, и контрольные образцы.
Образцы должны быть изготовлены по технологии, максимально приближенной к соответствующему технологическому процессу отверждения.
В процессе получении в образцы отходов вводят короткоживушие альфа-активные радионуклиды (Ри21к, Ат241, Ст241, Ст-44) и стабильные нуклиды, моделирующие продукты деления. Концентрация введенных короткоживуших альфа-нуклидов должна быть такой, чтобы количество альфа-распадов (доза альфа-облучения) соответствовало расчетному количеству альфа-распадов реальных прототипов исследуемых образцов.
В этих условиях один гол хранения будет соответствовать значительно более длительному времени реального хранения.
6.1.2 До начала испытаний образцы необходимо промыть от возможных механических загрязнений погружением в промывочный раствор на 5 — 7 с (ацетон по ГОСТ 2768 или спирт по ГОСТ 18300). химически не взаимодействующий с материалом образцов.
2

Страница 6

ГОСТ I» 50Ч189-20ОЗ
6.1.3 Химический состав образцов, содержащих альфа-излучатели, и контрольных образцов должен быть максимально приближен к химическому составу отвержденных отходов. /Для того, чтобы отклонение в химическом составе было минимальным при выбранной лозе альфа-излучения, к имитирующим отходам необходимо добавить кюрий и америций (атом на атом) вместо других актинидов и редкоземельных элементов.
Вместо урана (в первую очередь) или церия и. при необходимости, других редкоземельных элементов в имитирующие отходы вводится Ри238.
Для сравнения должны быть приготовлены контрольные образны.
6.2 Доза облучения
Дозу облучения определяет количество альфа-распадов, происходящих при распаде альфа-излучателей (Ри. Лгп) в промышленных отходах при длительном хранении или захоронении.
Концентрацию короткоживуших альфа-нуклидов, вводимых в образцы отходов, рассчитывают в зависимости от удельной альфа-активности исследуемых отвержденных образцов и периода полураспада короткоживуших альфа-активных радионуклидов (энергии альфа-излучения), вводимых в образцы.
Продолжительность хранения твердого материала, имитирующего реальные отвержденные отходы, определяют в зависимости от расчетной поглощенной дозы и количества альфа-нуклидов в исходном образце.
63 Выбор нуклида
6.3.1 Для метки необходимо применять плутоний (Ри2'*'), америпий (Ат241) и кюрий (Ст242 и Ста"*).
Выбор нуклида зависит от заданной дозы альфа-излучения, периода полураспада (соответственно энергии излучения) и кол и чес г ва необходимого нуклида.
В таблице I приведены характеристики применяемых альфа-нуклидов.
Т а б л и и а I
Нуклип Период рлсимд Энергия ;<:<ы|и-и1дучсннч. МЭи
РцИ! 87.7 лет
Лпг41 433 года 5.486; 5.433
Спг,: 163 л ни 6,113; 6,070
18,1 лег 5,805; 5,763
6.3.2 Для получения одинаковой дозы альфа-ихтучения в определенный период количество америния и плутония должно быть большим, чем количество кюрия. Применение америция (Ат241) менее предпочтительно из-за большего периода полураспада.
Количество оксида плутония не должно превышать предел растворимости. В процессе отверждения оксид плутония должен быть равномерно распределен по обьему материала.
Равномерность распределения альфа-нуклида в отвержденных образцах должна быть подтверждена соответствующими исследованиями (например методом ауторадиографин).
6.3.3 Выбрав требуемую дозу, определяют концентрацию нуклида для получения этой дозы за конкретное время и равномерность распределения альфа-нуклида. Коннснтраиня должна быть определена в каждом отдельном случае, так как изотопная чистота применяемого нуклида может меняться. Необходимо провести микроскопические определения в тонком слое по распределению вводимых радионуклидов или их имитаторов.
7 Порядок проведения испытаний
7.1 При проведении испытаний необходимо исследовать не менее трех образцов. Параметры, подлежащие определению в процессе хранения, следует определять не реже одного раза в гол.
7.2 Равномерность распределения вводимых альфа-нуклидов для образцов, содержащих альфа-нзлучатели, определяют метолом ауторадиографин только перед началом хранения.
7.3 Микроскопические определения по распределению вводимых радионуклидов или их имитаторов в тонком слое проводят для образцов, содержащих альфа-излучатели, и контрольных образцов перед начатом хранения, в течение хранения и посте него.
3

Страница 7

ГОСТ I' 50089 2003
Необходимо определюсь:
- наличие микротрещин с помощью методов оптической микроскопии;
- изменение химического состава поверхности с помощью электронной микроскопии, рент-гснофазового анализа.
Микрофотографии должны быть получены на одной и той же поверхности.
7.4 Рентгенофазовое определение следует проводить для кристаллических и стеклокристаллн-ческих материалов образцов, содержащих альфа-излучатели, и контрольных образцов ло начала хранения, в период хранения и после нею.
7.5 Изменение параметров нестабильных фаз (при необходимости) для кристаллических материалов определяют с помощью рентгеноструктурного анализа до начала хранения, в период хранения и после него.
7.6 Для определения механических свойств проводят испытания на прочность сжатия, изгиб и определение микротвердости:
- ко1гтрольных образцов — до начала хранения и после него;
- образцов, содержащих альфа-излучатели. — до начала хранения, во время хранения и после
него.
7.7 Плотность измеряют по ГОСТ 2211 или ГОСТ 2409 для образцов, содержащих альфа-излучатели, и контрольных образцов ло начала храпения, в период хранения и после него.
Для получения достоверных данных должно быть проведено не менее четырех измерений.
7.8 Скорость выщелачивания необходимо определить для контрольных образцов и образцов, содержащих альфа-излучатели, до начала хранения, в период хранения и после него методом Сокслета. экспресс-методом Кольрауша (по изменению электропроводимости воды* контактирующей с отвержденнымн материалами) или по ГОСТ Р 52126. Продолжительность испытания не должна превышать 10 дней.
Определение скорости выщелачивания различных нуклидов проводят по ГОСТ Р 50926.
7.9 Определяют запасенную энергию для образцов, содержащих альфа-излучатели, в течение периода хранения (не реже одного раза в год) и после него. Запасенную энергию определяют по количеству выделяемой энергии (тепла) при нагревании образца от температуры хранения до температуры размягчения.
Запасенную энергию следует измерять методом дифференциального термического анализа или с помощью дифференциального сканирующоо калориметра в интервале температур от температуры хранения до температуры, близкой к точке размягчения.
7.10 Выделение гелия при необходимости определяют только для образцов, содержащих альфа-нх1учатели после хранения.
Для исследования образцы, содержащие альфа-излучатели, хранят в непроницаемой для гелия капсуле. Количество гелия, выделяющегося из образцов, должно быть измерено масс-спектроскопическим методом.
8 Правила оформления результатов испытаний 8.1 Характеристика отвержленных материалов образцов
Характеристику образцов, содержащих альфа-излучатели, и контрольных образцов приводят в таблице, с указанием состава промышленных и имитирующих материалов, периода хранения, дозы облучения, концентрации и активности образцов, содержащих альфа-излучатели.
8*2 Описание метола приготовления образиов
При описании метода приготовления образиов необходимо привести характеристики исходных материалов, применяемых в реальных условиях получения отвержленных отходов, и имитирующих образцов, содержащих альфа-излучатели, с указанием технологического процесса получения. Должны быть приведены:
- температура плавления, продолжительность выдержки расплава:
- условия охлаждения после приготовления:
- ауторадиография образиов:
- данные по оптической микрофотографии и результатам, рентгенофазового анализа, механической прочности.
Результаты испытаний должны быть оформлены в виде таблиц и изображены графически как функция альфа-дозы.
4

Страница 8

ГОСТ I» 50089-2003
8.3 Оптические исследования
Оптические исследования должны быть представлены микрофотографиями поверхности для образцов, содержащих альфа-излучатели и контрольных образцов до хранения, в период хранения и после него.
8.4 Ре1пгекшрафнческие исследования (для стеклокристаллнчеекич и кристаллических материалов)
Рентгенографические исследования включают в себя результаты проведения испытаний для образцов, содержащих альфа-излучатели, и контрольных образцов до начала хранения, в период хранения и после него.
8.5 Испытания механических свойств включают в себя результаты определения прочности сжатия, изгиба и определение микрогвсрдосги для контрольных образцов и образцов, содержащих альфа-излучатели до начата хранения и после него.
8.6 Измерение плотное™
Плотность измеряют для образцов, содержащих альфа-излучатели, и контрольных образцов до хранения, в период хранения и после него.
В таблице должны быть указаны метод измерения, температура измерения, плотность. Для образцов, содержащих радионуклиды, должен быть представлен график зависимости плотности от альфа-дозы.
8.7 Скорость выщелачивания — по ГОСТ Р 52126.
8.8 Запасенная энергия
Характеристика запасенной энергии должна быть представлена в виде графической зависимости выделенной энергии образцов, содержащих альфа-излучатели, от температуры. Необходимо также указать применяемую методику, размеры образцов, значение общей запасенной энергии. Должен быть представлен график зависимости запасенной энергии от альфа-дозы.
8.9 Выделение гелия
8 качестве результатов испытании на выделение гелия должны быть указаны: методика определения гелия, температура хранения, результаты измерений, данные по количеству выделенного гелия; чувствительность применяемого метода. Необходимо представить график зависимости массы выделяющегося гелия от альфа-дозы.
8.10 Условия хранения
Информация об условиях хранения должна содержать температуру хранения, продолжительность хранения и график зависимости дозы облучения от времени хранения.
9 Требования безопасности
Все работы с радиоактивными образцами проводят в соответствии с требованиями защиты населения и охраны окружающей среды от вредного радиационного воздействия, установленными в|Ч —171-
5

Страница 9

ГОСТ I' 500X9 2003
ПРИЛОЖЕНИЕ А (справочное)
Библиография
111 ОСПОРБ—99 Основные санитарные правила обеспечения радиационной безопасности (утверждены
Министерством здравоохранения Российской Федерации 27 декабря 1999 г.)
[2| НРБ—99 Нормы радиационной безопасности (ушержлены Министерством здравоохранения
РоссиИскоЙ Федерации 2 июля 1999 г.)
|3| СПОРО—85 Санитарные правила обращения с радиоактивными отходами (утверждены Министер-
ством здравоохранения СССР I октября 1985 г.)
|4| СП АС—99 Санитарные правила проектирования и жеплуагаинк атомных станций (утверждены
Министерством здравоохранения Российской Федерации)
|5| ПНАЭГ-1-011—97 Обшис положении обеспечения безопасности атомных станций (утверждены Госатомнадзором России)
[6| НП-002—97 Правила безопасности при обращении с радиоактивными отходами атомных станций
(утверждены Госатомнадзором России)
|7| НП-020— 2000 Сбор, переработка, хранение и кондиционирование твердых радиоактивных отходов. Требования безопасности (утверждены Госатомнадзором России)

Страница 10

Страница 11